Семчук Святослав СеменовичКурилюк, Василь Васильович2024-09-132024-09-132024Семчук С. С. Особливості фононного транспорту в напружених нанонитках на основі Si та Ge : дис. д-ра філософії : 104 Фізика та астрономія / наук. кер. В. В. Курилюк. Київ, 2024. 136 с.УДК 538.9; 536.2; 539.8https://ir.library.knu.ua/handle/15071834/4755У дисертації досліджено теплотранспорт у нанодротах на основі кремнію та германію різної морфології та особливості впливу деформації на теплопровідність нанодротів SiGe. Дисертація складається зі вступу, чотирьох оригінальних розділів, загальних висновків, списку використаної літератури та додатку. У вступі обґрунтовується актуальність обраної теми дослідження та формулюється мета дисертації, яка полягає у встановленні механізмів теплотранспорту в напружених напівпровідникових нанодротах на основі кремнію та германію різної морфології. Об’єктом дослідження є процеси фононного транспорту в одновимірних наноструктурах кремнію та германію зі структурними неоднорідностями та/або полями механічних напружень. Предметом дослідження є кремнієві та германієві нанодроти різного компонентного складу та морфології. У першому розділі подано огляд поточного стану досліджень процесів теплоперенесення в твердотільних структурах різної морфології та розмірів. Розглянуто практичне значення вивчення теплових властивостей наноструктур, зокрема для підвищення ефективності перетворення енергії в термоелектричних модулях або терморегулювання в сучасній електроніці та оптоелектроніці. Проаналізовано механізми теплоперенесення в діелектриках і провідниках за різних температур. Наведено основні результати досліджень теплових властивостей напівпровідникових нанодротів на основі їх геометричних параметрів (довжина, діаметр, кристалографічна орієнтація), хімічного складу та морфології (суцільні нанодроти, порожнисті нанодроти, структури ядро-оболонка тощо). Подано огляд сучасного стану досліджень впливу деформації на властивості наноструктур різної розмірності, зокрема на їх теплофізичні характеристики. Другий розділ описує методологію дослідження. Зокрема, представлено типи досліджуваних нанодротів та особливості створення змодельованих структур. Викладено основи методів нерівноважної та рівноважної молекулярної динаміки для розрахунку коефіцієнта теплопровідності нанодротів, а також методи розрахунку інших теплофізичних параметрів, включаючи щільність коливальних станів у досліджуваних нанодротах, час життя фононів та коефіцієнт участі. У цьому розділі також описані емпіричні потенціали міжатомної взаємодії, які використовувалися в дослідженнях, разом із числовими значеннями потенціальних коефіцієнтів для кремнію та германію. У третьому розділі наведено результати досліджень теплових властивостей кремнієвих та германієвих нанодротів, що містять структурні неоднорідності. Зокрема, досліджено вплив оболонки з аморфного SiO2 на коефіцієнт теплопровідності кремнієвих нанодротів. Показано, що для нанодротів із фіксованим радіусом серцевини кристалічного кремнію коефіцієнт теплопровідності монотонно зменшується зі збільшенням товщини шару оксиду SiO2. Для нанодротів зі сталою товщиною аморфного шару SiO2 коефіцієнт теплопровідності нелінійно зростає зі збільшенням радіуса кристалічного ядра. Ці результати пояснюються на основі моделі двоканального теплообміну. У цій роботі вперше змодельовано вплив процесів кластеризації германію на термічні властивості кремнієво-германієвих твердих розчинних нанодротів. Показано, що формування нанокластерів впливає як на величину коефіцієнта теплопровідності нанодротів, так і на загальну форму його температурної залежності. Встановлено, що зі збільшенням розміру нанокластерів германію коефіцієнт теплопровідності нанодротів SiGe зростає у всьому досліджуваному діапазоні температур. Доведено, що в нанодротах з кластерами германію температурна залежність коефіцієнта теплопровідності визначається двома конкуруючими механізмами розсіювання фононів: розсіянням за рахунок різниці атомних мас кремнію та германію в твердому розчині та розсіюванням на поверхні. утворених нанокластерів. На основі аналізу щільності коливальних станів і відношення участі фононів показано, що утворення кластерів германію в нанодротах SiGe призводить до делокалізації фононної моди. В результаті відбувається підвищення коефіцієнта теплопровідності. Вперше було проведено моделювання молекулярної динаміки для вивчення процесів теплового транспорту в порожнистих кремнієвих нанодротах. Показано, що збільшення розміру циліндричної порожнини призводить до зменшення коефіцієнта теплопровідності нанодроту, що супроводжується трансформацією його температурної залежності. У дослідженні було продемонстровано, що поява порожнин у кремнієвих нанодротах супроводжується їх структурною трансформацією, що призводить до утворення аморфізованих ділянок поверхні. Об'ємна частка цих областей зростає зі збільшенням радіуса порожнини. Це явище призводить до виникнення локалізованих коливальних мод у порожнистих нанодротах, що відповідає зміні їх коефіцієнта теплопровідності. У четвертому розділі описано результати дослідження впливу деформації на механічний відгук і теплові властивості нанодротів SiGe. Зокрема, було змодельовано процес одновісної деформації нанодротів SiGe із змінним розміром порожнини, вмістом компонентів і температурою. Показано, що збільшення розмірів порожнин у нанодротах призводить до переходу від крихкого до пластичного руйнування, що супроводжується зменшенням модуля Юнга матеріалу. Встановлено, що основним фактором, що обумовлює таку еволюцію механічних властивостей нанодротів, є структурні дефекти в областях поверхні, спричинені наявністю порожнин. Встановлено, що зміна співвідношення компонентів у нанодротах SiGe не впливає на механізм їх крихкого руйнування, а лише змінює модуль Юнга структури та напругу руйнування. Між тим, було продемонстровано, що підвищення температури майже не впливає на модуль Юнга, але призводить до зменшення напруги руйнування нанодротів і появи зон пластичної деформації при високих температурах. Показано, що одноосьова деформація розтягу спричиняє зниження коефіцієнта теплопровідності кремнієвих і кремнієво-германієвих нанодротів у широкому діапазоні температур, тоді як деформація стиснення має зворотний ефект. Було виявлено, що відносна зміна коефіцієнта теплопровідності, викликана одноосьовою деформацією, вища для кремнієвих нанодротів порівняно з кремнієво-германієвими нанодротами. Доведено, що основними причинами деформаційної зміни коефіцієнта теплопровідності кремнієво-германієвих нанодротів є зміна поздовжньої швидкості акустичного фонону, часу життя фононів і жорсткості міжатомних зв’язків у матеріалі. Проаналізовано вплив полів внутрішніх деформацій на теплопровідність нанодротів «ядро-оболонка». Показано, що врахування внутрішніх напружень, викликаних неузгодженістю ґрат між ядром і оболонкою, призводить до збільшення коефіцієнта теплопровідності структури, незалежно від її типу: «Si-ядро - Ge-оболонка» чи « Ge-ядро - Si-оболонка».The dissertation presents a study of thermal transport in silicon- and germanium-based nanowires of various morphologies and the peculiarities of the strain impact on the thermal conductivity of SiGe nanowires. The dissertation consists of an introduction, four original chapters, general conclusions, a list of references, and an appendix. The introduction substantiates the relevance of the chosen research topic and formulates the aim of the dissertation, which is to establish the mechanisms of thermal transport in strained semiconductor nanowires based on silicon and germanium of various morphologies. The object of the study is the processes of phonon transport in one-dimensional nanostructures of silicon and germanium with structural inhomogeneities and/or fields of mechanical stresses. The subject of the study is silicon and germanium nanowires of different component compositions and morphologies. The first chapter presents an overview of the current state of research on thermal transport processes in solid-state structures of various morphologies and dimensions. The practical significance of studying the thermal properties of nanostructures is considered, particularly for enhancing energy conversion efficiency in thermoelectric modules or thermal management in modern electronics and optoelectronics. The mechanisms of thermal transport in dielectrics and conductors at different temperatures are analyzed. The main results of studies on the thermal properties of semiconductor nanowires are presented, based on their geometric parameters (length, diameter, crystallographic orientation), chemical composition, and morphology (solid nanowires, hollow nanowires, core-shell structures, etc.). A review of the current state of research related to the strain effects on the properties of nanostructures of various dimensions, particularly their thermophysical characteristics, is provided. The second chapter describes the research methodology. In particular, it presents the types of nanowires studied and the features of creating the modeled structures. It outlines the basics of non-equilibrium and equilibrium molecular dynamics methods for calculating the thermal conductivity coefficient of nanowires, as well as methods for calculating other thermophysical parameters, including the density of vibrational states in the studied nanowires, phonon lifetime, and participation ratio. The chapter also describes the empirical interatomic interaction potentials used in the studies, along with the numerical values of the potential coefficients for silicon and germanium. The third chapter presents the results of studies on the thermal properties of silicon and germanium nanowires containing structural inhomogeneities. In particular, the impact of an amorphous SiO2 shell on the thermal conductivity coefficient of silicon nanowires is investigated. It is shown that for nanowires with a fixed radius of the crystalline silicon core, the thermal conductivity coefficient monotonically decreases with an increase in the thickness of the SiO2 oxide layer. For nanowires with a constant thickness of the amorphous SiO2 layer, the thermal conductivity coefficient nonlinearly increases with an increase in the radius of the crystalline core. These results are explained based on the two-channel heat transfer model. For the first time in this work, the influence of germanium clustering processes on the thermal properties of silicon-germanium solid solution nanowires has been modeled. It has been demonstrated that the formation of nanoclusters affects both the magnitude of the thermal conductivity coefficient of the nanowires and the overall shape of its temperature dependence. It has been established that with the increasing size of the germanium nanoclusters, the thermal conductivity coefficient of SiGe nanowires increases across the entire investigated temperature range. It has been proven that in nanowires with germanium clusters, the temperature dependence of the thermal conductivity coefficient is determined by two competing mechanisms of phonon scattering: scattering due to the difference in atomic masses of silicon and germanium in the solid solution and scattering on the surface of the formed nanoclusters. Based on the analysis of the density of vibrational states and the phonon participation ratio, it has been shown that the formation of germanium clusters in SiGe nanowires leads to phonon mode delocalization. As a result, there is an increase in the thermal conductivity coefficient. For the first time, molecular dynamics simulation has been conducted to study thermal transport processes in hollow silicon nanowires. It has been demonstrated that increasing the size of the cylindrical cavity results in a decrease in the thermal conductivity coefficient of the nanowire, accompanied by a transformation of its temperature dependence. In the study, it has been demonstrated that the appearance of cavities in silicon nanowires is accompanied by their structural transformation, leading to the formation of amorphized surface regions. The volume fraction of these regions increases with the radius of the cavity. This phenomenon results in the emergence of localized vibrational modes in the hollow nanowires, which corresponds to a change in their thermal conductivity coefficient. In the fourth chapter, the results of research on the strain effects on the mechanical response and thermal properties of SiGe nanowires are described. Specifically, the process of uniaxial strain of SiGe nanowires with varying cavity size, component content, and temperature has been modeled. It has been shown that increasing the size of the cavities in nanowires leads to a transition from brittle to ductile fracture, accompanied by a decrease in the Young's modulus of the material. It has been established that the main factor driving this evolution of mechanical properties in nanowires is structural defects in the surface regions caused by the presence of cavities. It has been found that changing the ratio of components in SiGe nanowires does not affect the mechanism of their brittle fracture but only alters the Young's modulus of the structure and the fracture stress. Meanwhile, it has been demonstrated that increasing the temperature has almost no effect on the Young's modulus but leads to a decrease in the fracture stress of the nanowires and the appearance of plastic strain areas at high temperatures. It has been shown that uniaxial tensile strain causes a decrease in the thermal conductivity coefficient of silicon and silicon-germanium solid solution nanowires over a wide range of temperatures, whereas compression strain exhibits a reverse effect. It has been found that the relative change in the thermal conductivity coefficient induced by uniaxial strain is higher for silicon nanowires compared to silicon-germanium nanowires. It has been proven that the main reasons for the strain-induced change in the thermal conductivity coefficient of silicon-germanium nanowires are the alteration of the longitudinal acoustic phonon velocity, phonon lifetime, and stiffness of the interatomic bonds in the material. The impact of internal strain fields on the thermal conductivity of «core-shell» nanowires has been analyzed. It has been demonstrated that accounting for internal stresses caused by lattice mismatch between the core and shell results in an increase in the thermal conductivity coefficient of the structure, regardless of its type: whether it is «Si-core - Ge-shell» or «Ge-core - Si-shell».ukкремнійгерманійнанодротинаноструктуринанокристалитермо електропровідністьтеплові властивостідеформаціямеханічні напругимолекулярні динамікааморфізаціяsilicongermaniumnanowiresnanostructuresnanocrystalsthermal conductivitythermal propertiesdeformationmechanical stressmolecular dynamicsamorphizationДисертація